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PWmat宣傳冊以及購買須知

一、背景介紹

非絕熱分子動力學（Nonadiabatic molecular dynamics, NAMD）模擬被廣泛地應用於究涉及激發態的載流子動力學研究中，例如電荷弛豫，重組和傳輸。NAMD模擬通常以混合量子和經典（mixed quantum-classic, MQC）的方法進行，其中電子的運動用含時Schr?dinger方程描述，而核的運動用牛頓第二定律處理。常用的NAMD演算法有Mean-field Ehrenfest dynamics (MFE)和surface hopping (SH)。NAMD計算中並未直接包含核波函數，因此核波函數的效應需要進行合適的修正來處理。其中的兩個問題是：1、如何保持細緻平衡（detail balance），使得穩態下熱載流子服從玻爾茲曼分布？2、如何描述電子佔據不同勢能面時核波函數分離造成的退相干現象？

二、研究內容

通過背景介紹我們知道，載流子退相干和細緻平衡是NAMD存在的兩個主要問題。SH和MFE在處理這些問題上都存在一定的局限。一方面，基於SH的NAMD可較好地實現細緻平衡，但在退相干的處理上，常用的波函數坍縮方案難以精確地描述不同電子對之間的退相干時間。同時，SH需要大量隨機軌跡，其計算量也較大。另一方面，在密度矩陣形式下，MFE可較好地描述退相干效應，但是如何保持細緻平衡則是一個難點。因此，同時包括這兩種效應的簡便高效的方法還有待開發。近日，北京計算科學研究中心康俊特聘研究員發展了一種基於密度矩陣形式的NAMD方法（稱為P-matrix），可以同時包含不同電子對之間的退相干效應和細緻平衡。在該方法中，退相干通過密度矩陣非對角項的衰減描述。此外，這些非對角項被分為兩部分，分別對應能量增加和能量降低的電子躍遷。進一步通過將玻爾茲曼因子應用於能量增加的躍遷來實現細緻平衡。文中用P-matrix形式研究了Si量子點體系中熱空穴的弛豫和轉移過程。用該方法計算出的熱載流子弛豫時間與實驗一致。在雙量子點耦合系統中，熱空穴的弛豫時間幾乎不依賴於量子點之間的間距。但是，從一個量子點到另一個量子的熱載流子傳輸速率隨著量子點之間的間距呈指數下降。當量子點間距很小（~1nm）時，熱載流子傳輸非常高效。另外，還發現退相干時間的正確處理對熱載流子傳輸非常重要。特別說明，本文的計算都是在PWmat中完成的。

本文第一作者康俊現任北京計算科學研究中心材料與能源研究部特聘研究員。2019年入選國家級人才計劃青年項目。2017年獲國家自然科學二等獎（第三完成人）。2009年畢業於廈門大學，獲學士學位。2014年畢業於中國科學院半導體研究所，獲博士學位。2014-2015年在比利時安特衛普大學從事博士後研究。2015-2019年在美國勞倫斯伯克利國家實驗室從事博士後研究。於2019年5月加入北京計算科學研究中心。主要從事新型低維半導體材料和器件的計算模擬和理論設計研究，包括能帶調控機制、缺陷和雜質、輸運特性和激發態等。在Nat. Mater.、Nat.Commun.、 Nano Lett.、PRB、APL等著名期刊發表50餘篇論文，被引用超過3600次，H因子26。受邀擔任Nat. Commun.、ACSNano、APL等十餘種國際期刊審稿人。最近，康俊研究員課題組在招聘博後，感興趣的可以通過下面網址查看：

http://muchong.com/html/201906/13470898_2.html。

三、圖文解讀

圖1 （a）由P-matrix，ME和ED等方法計算得到空穴熱載流子的加權平均能量值（彩色線）以及絕熱本徵值（灰色線），裡面的插圖是Si量子點的結構圖。（b）由P-maxtrix和ME方法計算得到的excess energy曲線，虛線是指數衰減擬合。（c）通過P-matrix方法計算得到不同退相干時間下的空穴熱載流子的冷卻速率。虛線是使用特定退相干時間得到的結果。

圖2 （a）n=4的雙量子點耦合體系中空穴熱載流子的平均能和excess能量隨時間的變化情況。（b）和（c）分別是n=8和n=12的體系的情況。

圖3 （a）量子對系統中其中一個量子點的熱空穴population隨時間的變化情況。（b）電荷轉移的時間尺度隨兩個量子點之間的距離變化情況。虛線是指數擬合。

圖4 使用特定的退相干時間 τij 和平均退相干時間 τ計算n=12de 量子點對的電荷轉移率。

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參考文獻

【1】Jun Kang ，et al，Phys. Rev. B 99, 224303 (2019)
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