Adv. Energy Mater：抑制多硫化物溶解的阻燃耐熱型鋰硫電池隔膜

隨著電動汽車鋰離子電池（LiBs）需求的快速增長，人們逐漸廣泛關注其高比能量密度、低成本和可充電性能。人們普遍認為LiBs的安全性與高度易燃的隔膜和液體有機電解質密切相關，例如，聚丙烯（PP），碳酸亞乙酯（EC）和碳酸二乙酯（DEC）。目前，對克服易燃物的問題已有大量的研究進展，雖然可有效降低可燃性，但電池火災風險仍然存在，特別是對於金屬過量的鋰金屬電池。另外，這些電池是主要是傳統的LiBs（LiFePO4，LiCoO2，LiMn2O4等），仍然不能滿足新一代電池的高能量密度的要求。鋰-硫（Li-S）電池比容量高為1675 mA h g-1，有望用於下一代儲能。但是，多硫化鋰(LiPSs)易溶於電解液，穿梭於正負極之間，從而導致硫化物易於沉積在鋰電極上，加快電池的容量衰減和降低電池的庫倫效率，阻礙了商業化Li-S電池的應用。因此，實際應用Li-S電池具有多硫化物（PS）溶解以及易燃硫和聚合物隔膜引起的嚴重安全問題。

　　近日，黑龍江大學李強教授和電子科技大學何衛東、熊杰教授團隊在國際著名期刊Advanced Energy Materials上發表了題目為「A Nonflammable and Thermotolerant SeparatorSuppresses Polysulfide Dissolution for Safe and Long-CycleLithium-Sulfur Batteries」的文章。在這項工作中，研究者通過電紡聚丙烯腈（PAN）和多磷酸銨（APP）製備了一種有效抑制PS溶解和耐高溫性能的阻燃多功能鋰離子電池隔膜(PAN@APP)，用於穩定安全鋰-硫電池。由於APP中含有豐富的胺基和磷酸根，PAN@APP隔膜與PS有很強的結合作用，其中發揮強烈的電荷排斥力以抑制帶負電的PS離子和自由基傳導。此外，耐火APP在高溫下確保電池的穩定性。使用PAN@APP隔膜，Li-S電池在800次循環中的容量保持率為83％。因此，這種智能聚合物隔在穩定安全電池方面表現出潛在的應用前景。

方案1.用於Li-S電池的具有熱觸發阻燃性能的多功能電紡隔膜的示意圖。 a）在工作中，PAN@APP作為有效的多硫化物限制劑。 b，c）熱觸發後，APP會熔化並覆蓋電池表面隔絕空氣和熱量。

圖1. a）PAN（頂部）和APP（底部）的化學結構。 b）APP上Li2Sx的示意圖，以及APP和Li-S複合材料的結合能(Li2S8，Li2S6，Li2S4，Li2S3，Li2S2和Li2S)。 c）PAN@APP選定區域中的C，N和P的元素分布圖。 d，e）PAN@APP膜SEM和橫截面的圖像。 插圖顯示了PAN@APP隔膜的數碼照片。 f-h）PP，PAN和PAN@APP隔膜使用雙L的滲透裝置的滲透實驗。

圖2. a）PP，PAN和PAN@APP隔膜的阻燃性能。 b）不同隔膜的燃燒時間長度。 c-e）燃燒前後S-PP，S-PAN和S-PAN@APP的寬掃XPS光譜。

圖3. a）PP，PAN和PAN@APP隔膜的平均熱分析圖。 b）PP，PAN和PAN@APP隔膜在不同的溫度下Li-S電池循環性能。 c）不同電池在120°C下的自放電行為。 d）75°C時不同電池的長循環容量。

圖4. a）在0.1 mV s-1下PAN@APP隔膜的CV曲線。 b）在0.2-2 C之間用PAN@APP隔膜的電池充電/放電曲線。c）PAN@APP倍率性能。 d）在1C下以PP，PAN和PAN@APP為隔膜的電池的循環性能和庫倫效率。 e）8000次循環的長期循環穩定性。 f）具有的PAN@APP隔膜的充電/放電曲線。 g）高硫負載量（6mgS cm-2）條件下，PAN@APP隔膜在0.51（0.05 C）至2.01 mA cm-2（0.2 C）的電流密度下的循環穩定性。

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文章來源：易絲幫


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